近日，華東理工大學(xué)化工學(xué)院、化學(xué)工程聯(lián)合國家重點實驗室催化反應(yīng)工程團隊在乙炔選擇性加氫Pd催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控和Ni催化劑活性位點設(shè)計方面取得研究進展，相關(guān)成果分別發(fā)表于中國工程院院刊《工程》和《德國應(yīng)用化學(xué)》。

　　研究人員從金屬催化劑次表面結(jié)構(gòu)調(diào)控入手，采用XAS、原位XRD、程序升溫技術(shù)和DFT計算相結(jié)合的研究方法，發(fā)現(xiàn)了以納米炭材料為載體制備的Pd催化劑次表面存在C原子。通過向炭載體中引入石墨氮物種，進一步調(diào)變Pd活性位點電子結(jié)構(gòu)，將乙烯選擇性進一步提高約30%。同時，從金屬催化劑活性位點設(shè)計入手，創(chuàng)新提出通過構(gòu)筑結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、長程有序Ni-Ga金屬間化合物實現(xiàn)Ni活性位點原子級精準(zhǔn)調(diào)控策略。

　　理論計算結(jié)果表明，相比于Ni和Ni5Ga3催化劑，NiGa催化劑中Ni活性位點被Ga完全隔離，使得乙炔和乙烯分子以π鍵模式擇優(yōu)吸附，表現(xiàn)出顯著提高的乙烯選擇性；實現(xiàn)了粒徑相似Ni、Ni5Ga3和NiGa納米催化劑的可控制備，發(fā)現(xiàn)NiGa金屬間化合物催化劑中Ni活性位點處于完全孤立狀態(tài)，且乙炔和乙烯分子通過π鍵構(gòu)型吸附。性能考評結(jié)果表明，Ni位點完全隔離的NiGa催化劑乙烯選擇性顯著高于對比催化劑，證實了理論預(yù)測結(jié)果。(潘聰聰黃辛)

　　相關(guān)論文信息：

　　https://doi.org/10.1016/j.eng.2020.06.023

　　https://doi.org/10.1002/ange.202004966