甲醇制烯烴(MTO)是實現(xiàn)非石油資源轉(zhuǎn)化制取低碳烯烴的關(guān)鍵技術(shù)之一。自2010年在世界上首次工業(yè)化以來，MTO已經(jīng)成為我國乙烯、丙烯生產(chǎn)的重要方式之一。MTO反應(yīng)采用分子篩催化劑，但反應(yīng)過程中分子篩會因積碳而失活，因此需要對分子篩進行頻繁再生以維持系統(tǒng)連續(xù)穩(wěn)定運行。

　　近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所(以下簡稱大連化物所)研究員葉茂、劉中民院士團隊在MTO失活催化劑再生研究中取得重大進展。研究團隊實現(xiàn)了高溫下將失活的SAPO-34分子篩催化劑中的積碳物種直接定向轉(zhuǎn)化為活性烴池物種，提出了通過催化劑再生調(diào)控MTO低碳烯烴選擇性的全新技術(shù)路線。相關(guān)研究成果1月4日發(fā)表在《自然—通訊》上。

　　葉茂介紹，SAPO-34是MTO廣泛使用的分子篩催化劑。傳統(tǒng)的催化劑再生方式主要是通過空氣或氧氣燒除分子篩上的積碳，以恢復(fù)催化活性。這種方式不但排放二氧化碳，還限制了整個工藝碳原子利用率的進一步提高。

　　研究中，通過理論計算、光譜表征，并與分子探針與熒光成像研究組徐兆超研究員團隊合作進行超分辨結(jié)構(gòu)照明成像，科研人員對分子篩積碳物種的定向轉(zhuǎn)化機理進行了詳細研究。研究團隊發(fā)現(xiàn)，MTO反應(yīng)過程中SAPO-34分子篩中的中間產(chǎn)物之一萘基烴池物種不利于乙烯生成，而且具有很強的高溫穩(wěn)定性。這意味著將SAPO-34分子篩催化劑上的積碳定向轉(zhuǎn)化為萘基烴池物種不但能夠?qū)崿F(xiàn)催化活性恢復(fù)，同時可大幅度提高再生后催化劑的低碳烯烴選擇性。

　　為此，研究團隊提出，在高溫下利用水蒸氣將失活催化劑上積碳定向轉(zhuǎn)化為活性萘基烴池物種的再生技術(shù)路線。“該方法另辟蹊徑，利用再生過程調(diào)控分子篩中間產(chǎn)物實現(xiàn)MTO過程低碳烯烴選擇性提高，突破了以往主要通過直接調(diào)控MTO反應(yīng)過程提高目標產(chǎn)物收率的傳統(tǒng)思路。”葉茂說。

　　研究團隊還在循環(huán)流化床反應(yīng)—再生中試裝置上驗證了該技術(shù)。連續(xù)穩(wěn)定的運行結(jié)果表明，反應(yīng)過程中乙烯和丙烯的選擇性可達到85%，同時再生過程產(chǎn)生的氣體中可循環(huán)利用的合成氣(一氧化碳和氫氣的混合氣)含量超過88%，二氧化碳低于5%。葉茂表示，該技術(shù)實現(xiàn)了通過再生來調(diào)控MTO反應(yīng)，進一步提升了過程的經(jīng)濟性，降低了二氧化碳的排放量，對MTO技術(shù)和產(chǎn)業(yè)的可持續(xù)發(fā)展具有重要影響。(來源：中國科學(xué)報周吉彬卜葉)

　　相關(guān)論文信息：https://doi.org/ 10.1038/s41467-020-20193-1