氨作為重要的化學原料，在現代工業和農業中發揮著重要的作用。當前，Haber-Bosch工藝法是為高效的氨氣工業化生產方式。但是，該工藝需要在高溫高壓下進行，能耗較高；同時在生產過程中還會排放大量的溫室氣體，不利于環境保護。因此，迫切需要在溫和條件下尋求更有效的可持續的合成氨方法。其中，利用電能將氮氣電催化還原為氨，憑借著其反應條件溫和，綠色環保、可持續等優點受到了廣泛的關注。

　　對于電催化氮還原而言，催化劑是其反應的核心，決定著合成氨反應的效率。在眾多的催化劑中，貴金屬憑借其與生俱來的獨特的催化特性，被有效的應用其中。然而，目前所報道的貴金屬電催化劑，其大多數是顆粒，缺少規整的形貌，同時其所暴露的表面結構比較復雜，這對研究理解催化機理以及構效關系造成了很大的障礙。相反，具有明確表面結構的納米晶可以用作理想的模型電催化劑，從根本上理解表面結構與催化活性之間的關系。因此，構建具有不同表面結構的貴金屬催化劑的對于電化學合成氨催化性能的提升和反應機理的研究具有重要的意義。

　　基于此，蘇州大學黃小青教授團隊利用溶劑熱合成法，通過改變金屬Pt前驅體和還原劑的種類，選擇性地制備了不同表面結構的Pt3Fe納米立方體、Pt3Fe納米棒和Pt3Fe納米線，深入研究了催化劑表面結構對電催化氮還原性能的影響。

　　電催化實驗結果表明，Pt3Fe納米晶對氮還原反應表現出表面結構依賴性的電催化性能。其中，具有高指數晶面的Pt3Fe納米線展現出優異的活性和選擇性，優于{200}晶面的Pt3Fe納米立方體和{111}晶面的Pt3Fe納米棒。同時，在連續電解五個循環后，具有高指數晶面的Pt3Fe納米線還顯示出持久的電化學穩定性，活性衰減可忽略不計。

　　結合理論計算，研究人員對Pt3Fe納米線具有優異的氮還原活性的原因進行了進一步的分析與理解。他們發現，相對于{200}晶面的Pt3Fe納米立方體和{111}晶面的Pt3Fe納米棒,具有高指數晶面的Pt3Fe納米線催化劑在結構上表現出了富電子分布，在反應過程中具有較低的反應能壘，因此展現出了更優的氮還原活性。該研究工作深入理解并闡述了催化劑表面結構對于電催化氮還原性能的影響，對開發設計性能優異的電化學固氮催化劑具有重要的指導意義。

　　相關論文信息：https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa088